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这对奸夫淫妇确认毒药有效可用之后，接下来就要对付玛丽的父亲，这位年老的司法官了。不过在计划实施之前，玛丽先假装和老父亲和好如初，先频繁的回老家探视父亲，并且无微不至的照顾老人家。
接着让父亲吃下微量的毒药，父亲就罹患了不明原因的病而倒卧在床，玛丽每天都去探视，看看病况是否好转，还是再继续恶化。她对周围的人说：「恐怕是年纪大了，天命已尽。」把这样的消息散播出去，但是私底下，玛丽仍旧在食物中下毒，而且每次只用一点点，不让他人看出破绽。
于是，就在八个月之后，年老的司法官终于病逝，享年六十六岁。
玛丽一方面哀恸的抚尸痛哭，另一方面则冷静的观察遗体有没有异状。
她之前已经在医院做过了这类的实验，懂得如何在食物中下毒、又不会改变食物的口味、引来怀疑。接下来就等遗体解剖、确认死因，这才是毒杀是否成功的关键。当时由于毒杀事件频传，为了保险起见，凡是德高望重的人病死，都会进行遗体解刦确认死因。玛丽和戈坦在等待验尸结果出炉前，连个大气也不敢喘，直到解剖报告指出「是因为年老体哀而死」，他俩才松了一口气。这个完美犯罪计划终于成功了，生与死一直是上帝才拥有的能力，如今已经被他们掌握在手中。
玛丽再度回到花天酒地的生活，除了外遇之外，也经常举办宴会和赌局，彻夜狂欢。每到傍晚时分，贵族的马车就像游行一样聚集在她的宅邸前。可惜，因为她对金钱不知节制，父亲死后没多久，她又感觉到手头的钱不够用了。
原本玛丽以为，父亲死后会给她留下大笔遗产，但这只是一厢情愿罢了，原来父亲的遗产大部分都是分给了两个弟弟，玛丽只拿到一小部分而已。
为了独占父亲的所有遗产，玛丽再度展开毒杀计划，这次的对象是她的两个弟弟。年长的那个弟弟走上了父亲的职业之路，担任巴黎的民事代理检察官，至于小的那个弟弟则是担任高等法院的法官。这次谋害弟弟，玛丽不用自己出手，她把任务交给了戈坦的随从，一个名叫拉-薛瑟的人。
为了达成任务，拉-薛瑟先是到玛丽的弟弟家里担任侍从，等到时机成熟，就慢慢在食物中下毒。1670年六月，年长的弟弟先病倒了，到了九月，小的弟弟也因为高烧和呕吐而病倒，两人相继死亡。
这次的遗体解剖得到的结论是肠胃病恶化致死，警方仍旧没有怀疑这是他杀。在短期间内，玛丽失去了三位至亲，警方当然会特别仔细去验尸，可是，以当时的医学水平，实在无法判定这是毒杀造成的。
事实上，早在还没毒杀弟弟之前，玛丽就答应事成之后，要分一部份的遗产给戈坦，一笔是二万五千里佛、另一笔是三万里佛，合计五万五千里佛。
经历这两次成功的毒杀之后，玛丽似乎对「毒杀游戏」上了瘾，对她来说，毒杀他人就像是性高潮一般，会带来无上的快感，这是无法戒除的。
玛丽的家中有一位侍女，某天喝了果汁之后突然痛苦万分，几天之后就天人永隔。玛丽的小孩的家庭教师也是，因为怕她泄漏外遇的秘密而被毒杀。甚至玛丽的女儿也逃不过一死，只因为玛丽嫌她不懂事、头脑不够聪明，就被下毒杀害。
后来，玛丽恕要跟戈坦结婚，动了谋杀亲夫的念头。其实戈坦根本没想过要跟玛丽这冷血的女人结婚，所以，当玛丽给侯爵丈夫下毒之后，戈坦就拿解毒剂给侯爵吞服。在生死关头卜走过这一遭，布兰维利耶侯爵可说是五味杂陈、悲喜交乐。
从此以后，伯爵如果在家和妻子一同用餐（虽然这样的机会不多），他一定会要求自己的专属随从提高警觉，替他准备专用的饮料。而且下令：「绝对不可以换掉我专用的杯子。假如要把我的玻璃酒杯重新倒满，就要先把杯子洗干净再倒酒。」
在那个不可能随便离婚的年代，布兰维利耶侯爵虽然知道自己的妻子是个会下毒谋害丈夫的蛇蝎女人，仍旧和玛丽过着貌合神离的婚姻生活，从这个角度来看，侯爵的胆识确实比一般人来的更大。
毒药杀人魔的情郎
戈坦虽然是玛丽的情郎，但是私底下对玛丽畏惧三分，这时玛丽已经毒杀了超过二十人，至于毒杀未遂的人数，更是二十人的好几倍之多。
「这样的关系继续下去，迟早有一天我也会被她给毒死。」
戈坦的疑虑并非胡思乱想，因为玛丽真的在计划要毒杀戈坦。所以戈坦思考着该如何结束这段男女关系，可是他还没和玛丽分手，就突然死在家里，原来有一天他正在做实验，不小心吸入了烧瓶冒出的有毒气体，就此一命呜呼。
戈坦生前为了维持奢侈的开销，把他名下的财产私房屋都抵押去借钱了，当他意外死亡后，法院就派人查封他的宅邸，以及宅邸内任何值钱的家具。法院的执行官在查封财产时，发现了一个红色的小木箱，箱子上附了一封信，信上写道：「拿到这盒子的人，请归还给努沃森波尔街的布兰维利耶。」
警察看到这东西，直觉另有内情，就把这小箱子没收了。玛丽听到这个消息，赶快跑去警察那里苦苦哀求，打算把箱子给要回来。但是这么做更加深了警察的疑惑，决定把箱子打开来瞧个究竟。
箱子里放着许多玛丽寄给戈坦的信，还有一个奇特的小瓶子，那些信的内容多半是玛丽在叙述毒杀的过程，而且写的巨细靡遗。至于那小瓶子里装的药品，警察拿了一点给狗食用，狗吃下去之后立刻口吐白沫、倒地死去。
知道警察迟早会发现真相的玛丽，为了避免被哺，抢先一步逃亡到英国去了。
不过警察也并非毫无所获，他们抓到了侍从拉-薛瑟。经过拷问用刑，他坦承曾经奉玛丽的命令，毒杀玛丽的两个弟弟。经过审问定罪之后，拉-薛瑟在一六七三年三月被押往刑场，先以铁棒打断四肢，然后把身体与手脚捆在大车轮上头，放任他在痛苦中死去。
写下淫荡与犯罪过程的《告白录》
玛丽到了英国之后，过了一阵子隐姓埋名的生活，可是法国后来要求英国政府引渡杀人犯，玛丽只好再度启程、逃往荷兰。
在荷兰生活的这段期间，玛丽写了一本